人類が銀河の果てまで進出していた時代、戻るべき場所、地球への居住権を巡って紛争が起こっていた。そんな中、四隻のデス・シャドウ級宇宙戦艦がこの紛争の切札として建造され、その四番艦艦長にハーロック(声：小栗旬)が任命される。だがその大戦中に英雄と呼ばれていたハーロックは終戦ととともに姿を消してしまう……。やがて、艦首に巨大な髑髏を刻んだ海賊船を駆りながら現れたハーロック。宇宙海賊として地球連邦政府に叛旗を翻した彼は、全宇宙に追われる広域指名手配犯となっていた。政府からハーロック暗殺命令を受けた青年ヤマ(声：三浦春馬)は、海賊船アルカディア号に乗組員を装い潜入。しかし、ハーロックに近づくにつれ、彼の目的とアルカディア号の正体、そして地球に隠された真実を知ることになる。世界が終焉を迎えようとしている中、残された可能性に賭けようと闘うハーロックと仲間たち。だが真実を闇に覆う政府は密かに開かれた未来を閉ざそうとしていた……。