フランス・ウール県マネヴィル生まれ。パリの国立高等演劇学校に学び、演劇学科を二等賞で卒業。72年に映画デビューし、「映画に愛をこめて　アメリカの夜」（73）「恋愛日記」（77）「緑色の部屋」（78）といったフランソワ・トリュフォー監督作品や「勝手に逃げろ／人生」（79）「ゴダールの探偵」（85）といったジャン＝リュック・ゴダール監督作品で注目される。当初は素朴なイメージの役が多かったが、83年「愛しきは、女／ラ・バランス」では娼婦を演じてイメージチェンジに成功。99年「ポルノグラフィックな関係」でヴェネツィア国際映画祭女優賞を受賞。セザール賞も４回受賞している。女優のローラ・スメットは実子。

キネマ旬報増刊　キネマ旬報NEXT Vol.41　亀梨和也「連続ドラマW 正体」	INTERVIEW ｜ 3人の言葉で辿る映画:映画「オートクチュール」でディオールの世界へようこそ　ナタリー・バイ、リナ・クードリ＆シルヴィー・オハヨン[監督]
2000年10月上旬秋の特別号	HOT SHOTS:ナタリー・バイ
1999年11月下旬号	インタビュー:トニー・マーシャル＆ナタリー・バイ＆サミュエル・ルビアン
1989年5月上旬号	特集　夏に抱かれて:ナタリー・バイ・インタビュー
1988年12月上旬号	特別インタビュー:ナタリー・バイ